为了克服锂金属电池的关键安全和性能问题，迫切需要开发先进的电解质，它需要除了高离子导电性外，还要同时具有防火、防机械穿刺/枝晶生长等多重防御性能。然而，由于它们之间固有的冲突，采用一种电解质实现这些基本特性被证明是极具挑战性的。
近日，四川大学王宇教授、杨伟教授、傅雪薇特聘副研究员报告了一种类似神经元的凝胶聚合物电解质（简称Neu-PE），以同时实现超强韧性、不燃性、枝晶抑制能力和自驱动特性。这种Neu-PE利用了由高离子传导性深共晶溶剂调节的纳米相分离的优势，因此，拥有高室温离子导电性（1.27±0.09 mS cm-1）、超强韧性和强度（22.52 MJ m-3和13.5±0.6 MPa）、耐火性，以及重要的锂金属负极保护能力。结果，采用这种多重防御的Neu-PE组装的锂金属电池即使在金属探针刺穿或切割的严重破坏下，也能正常工作。
文章要点：
1. 这项工作提出了一种多防御薄膜聚合物电解质（PE）的概念和设计，用于同时抵抗火焰、枝晶形成和机械穿孔。这种具有神经元样纳米骨架的PE（Neu-PE）是通过超高分子量PEO（UHMWPEO）和PVDF共混物的纳米相分离制备的。
2. 这种独特的纳米相结构首次在该体系中发现，是通过两个聚合物链之间的Li+桥接分子相互作用形成的，可以提高离子导电性和整体机械性能。
3. 掺杂有稳定且高度离子传导性的深共晶溶剂（DES），可通过不同的DES通路实现三个功能相或组成的梯度分布，模仿具有梯度硬度的动物关节（关节包括骨、关节软骨和滑液）。这种梯度结构是平衡强度、韧性、耐磨性和生物功能的自然智慧。硬度在10−1≈10 GPa数量级的骨骼为动物身体提供了支撑基础，这类似于Neu-PE的骨骼，即具有少量DES的PVDF。这种PVDF/贫DES骨架相为Neu-PE的高模量和高强度奠定了基础。硬度低得多<1 MPa的关节软骨覆盖骨组织并直接接触滑液，起到保护骨组织的作用。类似地，由于纳米相分离，更容易获得DES的UHMWPEO/PVDF/DES复合物变得更软并位于界面。这种具有相对更丰富DES的软界面提供了更高的离子电导率，而互穿聚合物网络（IPN）结构增加了韧性。当关节运动或扭转时，硬度可忽略不计的滑液会润滑关节，这与最外层的UHMWPEO/DES相类似。该相吸附了大量的DES并表现出粘弹性行为，从而实现了高离子导电性和良好的界面粘合性能。
4. 因此，对称锂电池的循环寿命延长到400小时，而商业隔膜的循环寿命为250小时。此外，带有Neu-PE膜的LFP||||Li半电池也表现出卓越的循环稳定性，其容量为152.08 mAh g-1，在300次循环后保持率为94.1%。所得的LFP||Li软包电池在0.1C下循环30次后容量为164.07 mAh g-1，并且在金属探针穿刺或切割损坏的情况下也能正常工作。
5. 这项研究不仅为聚合物电解质中具有挑战性的权衡带来了一个有希望的解决方案，而且还强调了LMB的电解质具有多重防御性的意义。
图1 Li+桥接纳米相分离设计具有类神经元纳米骨架的多防御Neu-PE
图2 纳米相分离法制备新型聚乙烯的形态研究
图3 Neu-PE膜的电化学、机械、热和防火性能
图4 Neu-PE膜的电化学性能
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